原创 刘文广团队:自增稠和自增强计谋3D打印高强度、抗溶胀水凝胶用于半月板替换物

2021-02-28 网络
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[科技新闻]原创 刘文广团队:自增稠和自增强计谋3D打印高强度、抗溶胀水凝胶用于半月板替换物

原题目:刘文广团队:自增稠和自增强计谋3D打印高强度、抗溶胀水凝胶用于半月板替换物

半月板损伤被认为是一种严重的肌肉骨骼疾病,可导致膝枢纽功效障碍,严重疼痛,甚至致残。虽然现在半月板切除术可以部门缓解疼痛,但仍存在枢纽软骨退变甚至骨枢纽炎的风险。因此,设计和构建与自然半月板形状相似、力学性能高、心理状态下肿胀稳固的半月板替换品,以在半月板切除术后部门甚至完全恢复其功效,从而维持枢纽的康健,是异常需要的。

蓬勃生长的3D打印手艺为个性化治疗开启了新的可能性,其中高性能墨水质料是定制个性化组织支架的先决条件。在新兴的墨水中,高强度水凝胶被认为是构建承载软组织替换品的一种有远景的质料。然而,它们中的大多数是由低粘度的单体前驱体制备的,不能直接打印(特别是通俗的基于挤出的3D打印)。为了保证水凝胶的可打印性,必须使用分外的组分作为增粘剂,以提高前驱液的粘度。

此前,天津大学刘文广教授团队报道了基于超分子聚(N -丙烯酰甘氨酸酰胺)(PNAGA)的水凝胶,由于其侧链上的双酰胺基基之间存在多种氢键相互作用,具有优异的机械性能和高度膨胀稳固性。然而,直接打印这些超分子聚合物水凝胶作为组织工程支架,在机械性能和打印性之间似乎存在不能战胜的平衡。由于低浓度的单体对氢键密度的稀释作用,导致机械强度的伟大牺牲,但易于打印;而在高浓度条件下才气获得的高强度则使印刷难题。

为了解决可打印性和高强度之间的矛盾,打印高强度半月板替换品适用于体内植入,并考虑到PNAGA系统的浓度依赖性强度,刘文广教授团队提出了一种自增厚和自强化的3D打印人工半月板计谋。其焦点头脑是制备低浓度低强度热可逆PNAGA水凝胶,将浓缩的NAGA单体装在其中形成墨水(图1)。低强度PNAGA水凝胶可以增稠浓缩NAGA单体,并通过热辅助3D打印手艺为热相应可注射性和打印性提供合适的粘度。在打印自力的支架后,封装、浓缩的NAGA被进一步聚合,从而抵消了预先添加的PNAGA增稠剂的低强度。因此可以想象,浓缩的NAGA最终聚合将能够增强印刷半月板结构,从而保持高强度和抗膨胀的能力。一系列自增稠和自增强的PNAGA油墨将通过将浓缩的NAGA单体装入柔软的耐热性、可打印的PNAGA水凝胶中来制备。本文还将探讨用于印刷多种聚合物(包罗中性、阴离子和两性离子)的自增稠计谋的普遍性。此外,基于PNAGA水凝胶的可植入高强度半月板替换物将通过基于热辅助挤出的3D打印手艺制造,并对其体内性能举行开端评估。

图1-3D打印高强度抗膨胀PNAGA超分子聚合物水凝胶的自增厚和自强化计谋示意图。

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在这项研究中,为了通过自增稠和自增强计谋来打印高强度PNAGA水凝胶的半月板替换物,团队合成了一系列PNAGA水系统(命名为PNAGA --X;X代表NAGA单体的重量百分比)。一系列以PNAGA水凝胶为基础的通过熔融挤压3D打印手艺打印出来(图2)。一个弹性矩形网格(长:20mm;宽:20mm;厚:2mm)打印(图2a)。为了打印出尺寸更大、分辨率更高的修建,在挤出历程中举行光固化或逐层叠加历程将被接纳。可以看到,打印出来的结构可以支持自己的重量,并蒙受种种变形,如弯曲和压缩,而不损坏(图2b-d)。此外,水凝胶打印的网具有更大的面积(长:70mm;宽:70mm;厚0.6 mm)。有趣的是,这个网可以抵制拉伸和扭转,甚至可以蒙受100克的重量(200倍于凝胶自己的重量)(图2e-g)。

图2-3D打印PNAGA 4%-30%水凝胶结构的宏观考察。a)矩形网格能蒙受自身重量,c)矩形网格能蒙受种种变形,如c)压缩,d)弯曲。水凝胶网能蒙受e)扭转和f)拉伸,g)甚至能蒙受100 g的重量(约200倍于自身重量)(标尺:1厘米)。

为了定量评估3D打印的PNAGA水凝胶的力学性能,进一步打印了矩形和圆柱形样品。打印样品具有优越的抗压强度(80%应变时为7.1±0.29 MPa)和模量(0.9±0.01 MPa),优于3D打印PNAGA基共聚物水凝胶(90%应变时抗压强度为1.25 MPa;压缩模量:16kpa)。还测试了由挤出线组成的PNAGA水凝胶样品的拉伸力学性能。结果表明,该质料具有较好的抗拉强度(最大抗拉强度:0.96±0.09 MPa;杨氏模量:0.86±0.05 MPa;断裂伸长率:237%±28%)PNAGA水凝胶。样品可以蒙受20次延续的加载-卸载拉伸循环而不间断。印刷样品的拉伸性能低于铸造样品,这可能是由于印刷样品中留有清闲造成的。为了进一步证实在打印历程中不会牺牲PNAGA水凝胶的强度和模量,还将打印出来的PNAGA单链水凝胶长丝的力学性能与浇铸水凝胶样品的力学性能举行了对比。单丝水凝胶显示出了更高的强度,这可能是由于在挤压历程中剪切诱导聚合物链的取向排列。

图3-a)基于PNAGA水凝胶的支架3D打印示意图及其在体内半月板替换品的应用。b)在兔模子中植入基于水凝胶的半月板替换物的顺序步骤:i)切开皮肤和皮下组织;ii)切开内侧副韧带;iii)膝枢纽囊打开;(四)半月板切除术;v)半月板替换物植入;vi)膝枢纽包膜、内侧副韧带、皮肤、皮下组织缝合。c)大要考察,d)术后4周股骨髁、胫骨平台枢纽组织学剖析(比例尺:500µm)。

打印了基于PNAGA水凝胶的半月板支架,并将其植入兔膝枢纽,半月板完全从后腿移除(图3a,b)。术后4周,通过兔步态考察,阳性组(半月板摘除组)由于半月板珍爱功效不足,不能正常行走或向前跳跃。而植入PNAGA半月板置换的兔(实验组)显示正常,阴性组显示正常。重新打开组织,打印的PNAGA水凝胶支架仍然位于治疗部位,没有破碎或挤出枢纽。通过对软骨珍爱的大要考察,不同组软骨退变程度不同(图3c)。总的来说,与半月板切除术组相比,实验组的磨损较小,这表明植入3D打印PNAGA水凝胶支架可以很好地珍爱软骨损伤。3D打印的PNAGA水凝胶支架可以有效地在1个月内缓解软骨外面磨损和退行性变,从而防止骨枢纽炎的生长。

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